为了帮助刘裕巩固统治，刘穆之采用了几条重要举措。
一是重塑司马氏的正统地位，以显示京口起兵的合法性。烧掉了桓玄所立的桓温牌位，重新为晋帝立庙，并且派人迎接东晋皇帝司马德宗。
二是对于桓楚政权的官员，只诛首恶，胁从不问。刘穆之将打击目标锁定为桓氏家族，对其他人则赦免其罪行。
三是协调各派系各阶层的关系。由于当时刘裕的威望还不高，刘穆之任命来自高等士族的王谧为侍中，作为刘裕在朝廷的代理人。
刘穆之将京口起兵的将领由原来的中下级军官提升为太守、刺史等地方要员，掌握了京城周围的军事力量。
四是在前朝的法律基础上，“斟酌时宜，随方矫正，不旬盈日，风俗顿改”，从而结束了京城混乱的局面。
2.为刘裕的发展壮大出谋划策
2.1提出挟天子以令诸侯，帮助刘裕把持朝政
义熙三年(407年)，刘裕在朝中的代理人王谧病逝，刘毅等士族希望借机排挤刘裕，提出由士族出身的谢混出任扬州刺史，仆射孟昶任司徒、录尚书事，企图对刘裕夺权。朝廷派出尚书右丞皮沈前往征询刘裕的意见。
刘毅和孟昶等人都是京口起兵时刘裕的战友，这次他们联合起来夺权，表明京口起兵的功臣已经分化为两个阵营，以刘毅为首的士族不甘心朝政被出身寒门的刘裕把持。
刘穆之对刘毅等人的意图洞若观火，他建议刘裕以宰相的职位非常重要为由，亲自前往京城，朝中的人必定不敢将这么重要的职位授予别人。
刘裕采纳了刘穆之的计策，朝廷果然授予刘裕侍中、车骑将军、开府仪同三司、扬州刺史、录尚书事、兼任徐州、兖州刺史，从而牢牢把持朝政大权。
之后，刘穆之和刘裕商议，“古有挟天子以令诸侯，今其时也”，建议刘裕效仿魏武帝曹操，尊奉晋安帝，以号令天下。
2.2辅佐刘裕铲除异己
通过刘毅企图夺权的事件，刘穆之察觉到刘毅“不能居下，终为异端”，因此提醒刘裕做好防范。
刘穆之辅佐刘裕扩大势力，起用那些被刘毅排斥的人。比如张邵不与刘毅为伍，刘穆之就向刘裕推荐他，刘裕任命张邵为太尉参军。
谢方明和蔡廓原本是刘毅的死党，看到刘毅失势后，这两人拜访了刘穆之。刘穆之于是向刘裕推荐二人，刘裕都给予重用。
义熙七年(411年)，刘裕觉得铲除刘毅的时机成熟，于是亲征刘毅。
出征前，刘裕以豫州刺史诸葛长民监太尉留府事，刘穆之为建威将军辅佐诸葛长民处理政务。
诸葛长民是参与京口起兵的老革命，此时他看到刘裕铲除异己，于是有兔死狐悲的感觉。
诸葛长民对刘穆之说：“人间论者谓太尉与我不平，其故何也?”刘穆之看出诸葛长民有谋反之意，为了麻痹他，刘穆之宽慰到：“相公西征，老母弱弟委之将军，何谓不平?”
诸葛长民在刘穆之的忽悠下，打消了趁机谋反的打算。不久后刘裕平定了刘毅的叛乱，回师京城。
刘穆之早已向刘裕通报了诸葛长民有谋反之意，刘裕回到京城后，召见诸葛长民，趁其不备将他杀死。
铲除权臣后，刘裕将打击的目标锁定为东晋宗室。荆州刺史司马休之因为是宗室出身，又有贤名，因此颇得人心。
义熙十一年(415年)，刘裕率领大军杀气腾腾地攻打司马休之，留下刘穆之镇守京城，事无大小，都由刘穆之决断。在刘裕的强大攻势下，司马休之迅速被击败，被迫亡命后秦。
2.3不拘一格唯才是举
刘穆之作为刘裕的得力助手，他帮助刘裕物色了大批富有才干而又忠于刘裕的人才。刘穆之举荐的人才主要有以下几种：
一是高等士族。当时封建门阀制度已经有百年历史，刘裕本身出自寒门，许多士族从心里排斥刘裕，这非常不利于刘裕的统治。比如谢安的孙子谢混、郗鉴的曾孙郗僧施都拒绝与刘裕合作。
为了巩固刘裕的统治，刘穆之十分注意从士族挖掘人才。刘裕的参军孟昶自杀后，刘裕询问刘穆之谁能接任参军之位，刘穆之推荐谢晦，谢晦出自陈郡谢氏，门第高贵。